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我国科学家在离子水合和输运领域取得重要进展
2018-06-14 国家自然科学基金委员会

  

  在国家自然科学基金项目(项目编号:11634001, 21725302, 11525520, 21573006, 11290162/A040106)等资助下,北京大学量子材料科学中心江颖课题组、徐莉梅课题组、北京大学化学与分子工程学院高毅勤课题组与北京大学/中国科学院王恩哥课题组合作,首次得到水合钠离子的原子级分辨图像,并发现了一种水合离子输运的幻数效应。研究成果以“The Effect of Hydration Number on the Interfacial Transport of Sodium Ions”(水合分子数对钠离子在界面输运中的影响)为题,于2018年5月14日在国际顶级学术期刊Nature(《自然》)上发表,彭金波、曹端云、何智力为共同第一作者,江颖教授、王恩哥院士、高毅勤教授和徐莉梅教授为文章的共同通讯作者。

  水合离子的微观结构和动力学一直是学术界争论的焦点。早在19世纪末,人们就意识到离子水合作用的存在并开始系统研究。但是经过一百多年努力,离子的水合壳层数、各个水合层中水分子的数目和构型、水合离子对水氢键结构的影响、决定水合离子输运性质的微观因素等诸多问题至今仍没有定论。究其原因,关键在于缺乏原子尺度的实验表征手段。

  为突破实验瓶颈,我国学者基于扫描隧道显微镜研发了一套独特的离子/分子操控技术,在氯化钠表面上可控制备单个水合钠离子,水分子数目精确可调,为高分辨成像创造了条件。在此基础上,他们研发了非侵扰式原子力显微镜成像技术,依靠极其微弱的高阶静电力来成像,克服针尖对弱键合水合离子的扰动并首次实现原子级分辨表征,精确确定其微观吸附构型(图a-e)。这是水合离子概念提出一百多年来,首次在实验中直接“看到”水合离子的原子级图像。

  研究人员进一步利用带电的针尖作为电极,控制单个水合离子在氯化钠表面上的定向输运,发现了一种有趣的幻数效应:包含有特定数目水分子的钠离子水合物具有异常高的扩散能力,迁移率比其他水合物要高1-2个量级,甚至远高于体相离子的迁移率(图f和g)。结合第一性原理计算和经典分子动力学模拟,发现这种幻数效应来源于离子水合物与表面晶格的对称性匹配程度,而且可以在很大一个温度范围内存在(包括室温)。此外,研究人员还发现这种幻数效应具有一定的普适性,适用于相当一部分盐离子体系。

  该研究首次建立了离子水合物的微观结构和输运性质之间的直接关联,刷新了人们对于受限体系中离子输运的传统认识。研究结果表明,可以通过改变表面晶格对称性和周期性来控制受限环境或纳米流体中离子的输运,从而达到选择性增强或减弱某种离子输运能力的目的,这对离子电池、防腐蚀、电化学反应、海水淡化、生物离子通道等很多相关的应用领域都具有重要的潜在意义。

  该研究工作得到Nature三个不同领域审稿人一致好评,认为该工作“会马上引起理论和应用表面科学领域的广泛兴趣”,“为在纳米尺度控制表面上的水合离子输运提供了新的途径并可以拓展到其他水合体系”。Nature Reviews Chemistry(《自然综述·化学》)对该工作进行亮点报道。

  论文链接:http://www.mishuge.com/ambjl/10.1038/s41586-018-0122-2

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